Spectroscopie laser ultrarapide

Résumé

La spectroscopie laser ultrarapide est une technique spectroscopique qui utilise des lasers à impulsions ultracourtes pour l'étude de la dynamique sur des échelles de temps extrêmement courtes, de l'attoseconde (10⁻¹⁸ s) à la nanoseconde (10⁻⁹ s). Différentes méthodes sont utilisées pour examiner la dynamique des porteurs de charge, des atomes et des molécules. De nombreuses procédures différentes ont été développées pour différentes échelles de temps et différentes plages d'énergie des photons ; quelques méthodes courantes sont énumérées ci-dessous. Spectroscopie de l'attoseconde à la picoseconde La dynamique sur l'échelle de temps de l'attoseconde à la femtoseconde est en général trop rapide pour être mesurée électroniquement. La plupart des mesures sont effectuées en utilisant une séquence d'impulsions lumineuses ultracourtes pour lancer un processus et enregistrer sa dynamique. La largeur des impulsions lumineuses doit être à la même échelle que la dynamique à mesurer.

Source officielle

https://fr.wikipedia.org/wiki/Spectroscopie_laser_ultrarapide

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Ultrafast coherent spectroscopy of semiconductor microcavities

EPFL1999

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A microfluidic flow-cell for the study of the ultrafast dynamics of biological systems

Adrien Alexis Paul Chauvet, Majed Chergui

The study of biochemical dynamics by ultrafast spectroscopic methods is often restricted by the limited amount of liquid sample available, while the high repetition rate of light sources can induce photodamage. In order to overcome these limitations, we designed a high flux, sub-ml, capillary flow-cell. While the 0.1 mm thin window of the 0.5 mm cross-section capillary ensures an optimal temporal resolution and a steady beam deviation, the cell-pump generates flows up to similar to 0.35 ml/s that are suitable to pump laser repetition rates up to similar to 14 kHz, assuming a focal spot-diameter of 100 mu m. In addition, a decantation chamber efficiently removes bubbles and allows, via septum, for the addition of chemicals while preserving the closed atmosphere. The minimal useable amount of sample is similar to 250 mu l. (C) 2014 AIP Publishing LLC.

American Institute of Physics2014

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Beyond structure: ultrafast X-ray absorption spectroscopy as a probe of non-adiabatic wavepacket dynamics

Majed Chergui, Simon Neville

The excited state non-adiabatic dynamics of polyatomic molecules, leading to the coupling of structural and electronic dynamics, is a fundamentally important yet challenging problem for both experiment and theory. Ongoing developments in ultrafast extreme vacuum ultraviolet (XUV) and soft X-ray sources present new probes of coupled electronic-structural dynamics because of their novel and desirable characteristics. As one example, inner-shell spectroscopy offers localized, atom-specific probes of evolving electronic structure and bonding (via chemical shifts). In this work, we present the first on-the-fly ultrafast X-ray time-resolved absorption spectrum simulations of excited state wavepacket dynamics: photo-excited ethylene. This was achieved by coupling the ab initio multiple spawning (AIMS) method, employing on-the-fly dynamics simulations, with high-level algebraic diagrammatic construction (ADC) X-ray absorption cross-section calculations. Using the excited state dynamics of ethylene as a test case, we assessed the ability of X-ray absorption spectroscopy to project out the electronic character of complex wavepacket dynamics, and evaluated the sensitivity of the calculated spectra to large amplitude nuclear motion. In particular, we demonstrate the pronounced sensitivity of the pre-edge region of the X-ray absorption spectrum to the electronic and structural evolution of the excited-state wavepacket. We conclude that ultrafast time-resolved X-ray absorption spectroscopy may become a powerful tool in the interrogation of excited state non-adiabatic molecular dynamics.

Royal Soc Chemistry2016

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