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Gadolinium(III) ion in liquid water: structure, dynamics and magnetic interactions from first principles

Résumé

We applied first principles molecular dynamics (MD) technique to study structure, dynamics, and magnetic interactions of the Gd3+Gd^{3+} aqua ion dissolved in liquid water, a prototypical system for Gd-based complexes used as contrast agents for magnetic resonance imaging. The first coordination sphere contains eight water molecules with an average Gd-O distance of 2.37 Å and an average geometric arrangement close to a square antiprism. The mean tilt angle of the electric dipole vector of these water molecules is θ\theta=145°. In our picosecond time scale simulation we observe no exchange event from the first coordination sphere but only fast “wagging” motions. The second coordination sphere is well pronounced though water molecules in this sphere are subjected to large amplitude dynamic motions. The isotropic hyperfine coupling constants for the inner sphere water molecules [Aiso(17OI)=0.65±0.03MHz,Aiso(1HI=0.085±0.005MHz][\langle A_{iso}(^{17}O_{I})\rangle=0.65\pm 0.03 MHz, \langle A_{iso}(^{1}H_{I} \rangle =0.085\pm0.005 MHz] are in good agreement with experimental data and with an earlier study using classical MD. Second sphere Fermi contact hyperfine coupling constants calculated are more than one order of magnitude smaller and of opposite sign as those of the first coordination sphere. The effect of spin polarization induced by the paramagnetic Gd3+Gd^{3+} ion on the dipolar hyperfine interaction was found to be sizable only for the 17O^{17}O nuclei of inner sphere water molecules and has a screening character.

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Concepts associés (40)
Sphère de coordination
En chimie de coordination, une sphère de coordination est l'ensemble formé par un atome ou ion central, entouré par l'ensemble de ses ligands, molécules ou anions. Les molécules liées de façon non-covalente aux ligands sont appelés seconde sphère de coordination. La première sphère de coordination réfère aux molécules directement attachées au métal central. Ces molécules sont typiquement des solvants. Les interactions entre la première et la seconde sphère de coordination implique généralement des liaisons hydrogène.
Eau de cristallisation
En cristallographie, l'eau de cristallisation est de l'eau présente dans les cristaux. C'est le total de la masse en eau retenue par certains sels, à une température donnée et est principalement présente dans un ratio défini (stœchiométrique). L'eau de cristallisation est nécessaire au maintien des propriétés cristallines mais peut être enlevée si l'on applique au cristal une chaleur suffisante. Couramment, le terme « eau de cristallisation » réfère en fait à l'eau présente dans la structure cristalline d'un complexe métallique, mais qui n'est pas liée directement à l'ion métallique.
Moment magnétique
En physique, le moment magnétique est une grandeur vectorielle qui permet de caractériser l'intensité d'une source magnétique. Cette source peut être un courant électrique, ou bien un objet aimanté. L'aimantation est la distribution spatiale du moment magnétique. Le moment magnétique d'un corps se manifeste par la tendance qu'a ce corps à s'aligner dans le sens d'un champ magnétique, c'est par exemple le cas de l'aiguille d'une boussole : le moment que subit l'objet est égal au produit vectoriel de son moment magnétique par le champ magnétique dans lequel il est placé.
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