Unconventional Spin Relaxation Involving Localized Vibrational Modes in Ho Single-Atom Magnets

We investigate the spin relaxation of Ho single atom magnets on MgO/Ag(100) as a function of temperature and magnetic field. We find that the spin relaxation is thermally activated at low field, while it remains larger than 1000 s up to 30 K and 8 T. This behavior contrasts with that of single molecule magnets and bulk paramagnetic impurities, which relax faster at high field. Combining our results with density functional theory, we rationalize this unconventional behavior by showing that local vibrations activate a two-phonon Raman process with a relaxation rate that peaks near zero field and is suppressed at high field. Our work shows the importance of these excitations in the relaxation of axially coordinated magnetic atoms.

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Théorie de la fonctionnelle de la densité

La théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT, sigle pour Density Functional Theory) est une méthode de calcul quantique permettant l'étude de la structure électronique, en principe de manière exacte. Au début du , il s'agit de l'une des méthodes les plus utilisées dans les calculs quantiques aussi bien en physique de la matière condensée qu'en chimie quantique en raison de son application possible à des systèmes de tailles très variées, allant de quelques atomes à plusieurs centaines.

Atome

redresse=1.25|vignette|Représentation d'un atome d' avec, apparaissant rosé au centre, le noyau atomique et, en dégradé de gris tout autour, le nuage électronique. Le noyau d', agrandi à droite, est formé de deux protons et de deux neutrons. redresse=1.25|vignette|Atomes de carbone à la surface de graphite observés par microscope à effet tunnel. Un atome est la plus petite partie d'un corps simple pouvant se combiner chimiquement avec un autre. Les atomes sont les constituants élémentaires de toutes les substances solides, liquides ou gazeuses.