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Photoluminescence emission induced by localized states in halide-passivated colloidal two-dimensional WS2 nanoflakes

Résumé

Engineering physicochemical properties of two-dimensional transition metal dichalcogenide (2D-TMD) materials by surface manipulation is essential to enabling their practical and large-scale application. This is especially challenging for colloidal 2D-TMDs that are plagued by the unintentional formation of structural defects during the synthetic procedure. However, the available methods to manage surface states of 2D-TMDs in solution phase are still limited, hampering the production of high-quality colloidal 2D-TMD inks. Here, we demonstrate an efficient solution-phase strategy to passivate surface defect states of colloidal WS2 nanoflakes with halide ligands, which results in the activation of their photoluminescence emission. Photophysical investigation and density functional theory calculations suggest that halide atoms enable the suppression of non-radiative recombination through the elimination of deep gap trap states and the introduction of localized states in the energy band structure from which excitons can efficiently recombine. Importantly, halide passivated WS2 nanoflakes retain colloidal stability and photoluminescence emission after several weeks of storage in ambient atmosphere, corroborating the potential of developed WS2 inks thereof.

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Théorie des bandes
redresse=1.5|vignette|Représentation schématique des bandes d'énergie d'un solide. représente le niveau de Fermi. thumb|upright=1.5|Animation sur le point de vue quantique sur les métaux et isolants liée à la théorie des bandes En physique de l'état solide, la théorie des bandes est une modélisation des valeurs d'énergie que peuvent prendre les électrons d'un solide à l'intérieur de celui-ci. De façon générale, ces électrons n'ont la possibilité de prendre que des valeurs d'énergie comprises dans certains intervalles, lesquels sont séparés par des bandes d'énergie interdites (ou bandes interdites).
Band bending
In solid-state physics, band bending refers to the process in which the electronic band structure in a material curves up or down near a junction or interface. It does not involve any physical (spatial) bending. When the electrochemical potential of the free charge carriers around an interface of a semiconductor is dissimilar, charge carriers are transferred between the two materials until an equilibrium state is reached whereby the potential difference vanishes.
Photoluminescence
La photoluminescence (PL) est un processus par lequel une substance absorbe des photons puis ré-émet des photons. Dans le cas d'un semi-conducteur, le principe est d'exciter des électrons de la bande de valence avec un photon d'une énergie supérieure à l'énergie de gap du composé, de telle sorte qu'ils se retrouvent dans la bande de conduction. L'excitation fait donc passer les électrons vers un état d'énergie supérieure avant qu'ils ne reviennent vers un niveau énergétique plus bas avec émission d'un photon.
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