Publication

Nonlinear Photoluminescence in Gold Thin Films

Sergejs Boroviks
2023
Article
Résumé

Promisingapplications in photonics are driven by the ability tofabricate crystal-quality metal thin films of controlled thicknessdown to a few nanometers. In particular, these materials exhibit ahighly nonlinear response to optical fields owing to the induced ultrafastelectron dynamics, which is however poorly understood on such mesoscopiclength scales. Here, we reveal a new mechanism that controls the nonlinearoptical response of thin metallic films, dominated by ultrafast electronicheat transport when the thickness is sufficiently small. By experimentallyand theoretically studying electronic transport in such materials,we explain the observed temporal evolution of photoluminescence intwo-pulse correlation measurements that we report for crystallinegold flakes. Incorporating a first-principles description of the electronicband structure, we model electronic transport and find that ultrafastthermal dynamics plays a pivotal role in determining the strengthand time-dependent characteristics of the nonlinear photoluminescencesignal, which is largely influenced by the distribution of hot electronsand holes, subject to diffusion across the film as well as relaxationto lattice modes. Our findings introduce conceptually novel elementsruling the nonlinear optical response of nanoscale materials, whilesuggesting additional ways to control and leverage hot carrier distributionsin metallic films.

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Couche mince
Une couche mince () est un revêtement dont l’épaisseur peut varier de quelques couches atomiques à une dizaine de micromètres. Ces revêtements modifient les propriétés du substrat sur lesquels ils sont déposés. Ils sont principalement utilisés : dans la fabrication de composants électroniques telles des cellules photovoltaïques en raison de leurs propriétés isolantes ou conductrices ; pour la protection d'objets afin d'améliorer les propriétés mécaniques, de résistance à l’usure, à la corrosion ou en servant de barrière thermique.
Science des matériaux
La science des matériaux repose sur la relation entre les propriétés, la morphologie structurale et la mise en œuvre des matériaux qui constituent les objets qui nous entourent (métaux, polymères, semi-conducteurs, céramiques, composites, etc.). Elle se focalise sur l'étude des principales caractéristiques des matériaux, ainsi que leurs propriétés mécaniques, chimiques, électriques, thermiques, optiques et magnétiques. La science des matériaux est au cœur de beaucoup des grandes révolutions techniques.
Matériau
vignette|Grandes classes de matériaux. Les matériaux minéraux sont des roches, des céramiques ou des verres. Les matériaux métalliques sont des métaux ou des alliages. Un matériau est toute matière utilisée pour réaliser un objet au sens large. Ce dernier est souvent une pièce d'un sous-ensemble. C'est donc une matière sélectionnée à l'origine en raison de propriétés particulières et mise en œuvre en vue d'un usage spécifique.
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